要实现基于水凝胶的多材料打印，水凝胶与其他材料之间的界面粘接对多材料打印的可靠性与稳定性有至关重要的影响。由于水凝胶成分大多为水，其表面光滑湿润，一般很难与其他材料形成较强的界面粘接，近年来研究者们针对水凝胶与不同材料之间的粘接进行了深入研究。
水凝胶的三维网络结构示意图和扫描电镜图片
Zhao等提出一种粘接方法将水凝胶与各种固体(包括玻璃、硅、陶瓷、钛和铝)进行结合。设计策略是对固体的表面进行氧等离子处理（Plasma），将此类表面硅烷化，随后水凝胶的聚合物网络能与硅烷化的表面产生共价键。与物理相互作用相比，化学的共价键使凝胶与其他物体表面粘接的更牢固，界面韧性超过1000 J/m2。他们还演示了水凝胶在固体表面粘接的应用，包括水凝胶超级胶水、水凝胶保护涂层、机械结构中的水凝胶铰链和水凝胶金属导体。但是他们方法的局限性是需要对所有粘接的物体进行Plasma处理，这样不利于复杂表面的粘接，并且不同物体被Plasma处理后的硅烷化程度也不一样，因此这样的方法不适合于水凝胶的多材料3D打印。
Yuk等提出了一种简单通用的方法，在水凝胶和弹性体之间建立了非常强的界面(界面韧性超过1000 J/m2)。他们利用二苯甲酮对弹性体进行表面处理，然后再将合成好的水凝胶贴在其表面进行后续的自由基聚合反应。该方法适用于各种类型的水凝胶和各种常用弹性体（聚二甲基硅氧烷Sylgard 184、聚氨酯、乳胶、VHB（常用的一种介电高弹体）和Ecoflex（商用硅胶））。但是这种方法也有一定的局限性，就是只能对弹性表面进行处理，然后再将合成好的水凝胶与之粘接，因此不适用于封装水凝胶。又因为要对弹性体先进行表面处理，也不适合实时成型的3D打印技术。
Wirth等利用氰基丙烯酸(cyanoacrylate)基胶水将水凝胶和各种软硬不一的材料（塑料、弹性体、皮革、骨头和金属）迅速高效的粘在一起，并且拥有的界面韧性超过2000 J/m2。他们将这种方法应用到柔性透镜、可拉伸电池、自供电柔性电路和电子皮肤中。甚至让切断的离子水凝胶导体立即恢复功能。这种方法的粘接原理主要是通过cyanoacrylate基胶水与被粘接物体之间迅速发生聚合反应，从而形成强的物理纠缠。该粘接方法适用于多种水凝胶与多种软硬材料，并且粘接速度快，界面强度高。但是胶水只能涂抹在已经聚合的水凝胶或者弹性体上，不适用于结构复杂的物体，也不适用于实时成型的3D打印技术。
Liu等将硅烷偶联剂作为粘接元素，发展了软材料的原位粘接方法。硅烷偶联剂既含有能与有机聚合物反应的碳官能团，又具备能与无机化合物反应的硅官能团。因此，将硅烷偶联剂加入到水凝胶和弹性体的前驱液之后，硅烷偶联剂能制造和生成跨界面的粘合。他们通过改变温度和p H值以及添加表面活性剂，调节水凝胶与弹性体之间的界面。他们利用这种粘接方法研制出了耐氧的水凝胶树脂，可用于纺织、打印和涂层。这种方法的局限性在于耐氧性的水凝胶树脂会随着时间逐渐固化，流变性能也会一直变化，不利于3D打印的稳定性。
综上所述，水凝胶与其他材料的组合结构已经在柔性电子、柔性机器人、生物医疗工程等多个领域有着广泛的运用，但是传统构建这种复合结构的方法以及粘接模式限制了更为复杂的结构设计。因此，发展水凝胶的粘接方法并适合多材料3D打印显得尤为重要。